华南理工大学学报(自然科学版) ›› 2013, Vol. 41 ›› Issue (12): 24-28,42.doi: 10.3969/j.issn.1000-565X.2013.12.005

• 化学化工、能源 • 上一篇    下一篇

CH4/CO2 在 MIL-101 上的吸附相平衡及选择性

夏启斌 苗晋朋 孙雪娇 周欣 李忠 奚红霞   

  1. 华南理工大学 化学与化工学院,广东 广州 510640
  • 收稿日期:2013-06-27 修回日期:2013-08-22 出版日期:2013-12-25 发布日期:2013-11-19
  • 通信作者: 夏启斌(1974-),男,副研究员,主要从事环境功能材料应用基础及技术研究. E-mail:qbxia@scut.edu.cn
  • 作者简介:夏启斌(1974-),男,副研究员,主要从事环境功能材料应用基础及技术研究.
  • 基金资助:

    国家 “973” 计划项目子课题(2013CB733506);国家自然科学基金资助项目(21276092);广东省科技计划项目(2011B010100030)

Phase Balance and Selectivity of CH4 /CO2Adsorption on MIL-101

Xia Qi- bin Miao Jin- peng Sun Xue- jiao Zhou Xin Li Zhong Xi Hong- xia   

  1. School of Chemistry and Chemical Engineering,South China University of Technology,Guangzhou 510640,Guangdong,China
  • Received:2013-06-27 Revised:2013-08-22 Online:2013-12-25 Published:2013-11-19
  • Contact: 夏启斌(1974-),男,副研究员,主要从事环境功能材料应用基础及技术研究. E-mail:qbxia@scut.edu.cn
  • About author:夏启斌(1974-),男,副研究员,主要从事环境功能材料应用基础及技术研究.
  • Supported by:

    国家 “973” 计划项目子课题(2013CB733506);国家自然科学基金资助项目(21276092);广东省科技计划项目(2011B010100030)

摘要: 采用重量法测定了298、303、308、313K 下CH4 、CO2在 MIL-101 多孔材料上的吸附等温线,估算了MIL-101 对CH4 、CO2的等量吸附热,并利用 DL- IAST 模型计算出不同温度下 CH4 /CO2混合气中各组分的吸附分量,探讨了CO2的吸附选择性.结果表明:298 K、2500kPa 时,CO2 在 MIL-101 上的吸附量为14.51mmol/g,远高于同等条件下商业活性炭、沸石和分子筛对 CO2的吸附容量;CH4、CO2在 MIL-101 上的吸附等温线与 Double- Langmuir模型吻合很好,说明该吸附主要为双孔位吸附;CO2在 MIL-101 上的等量吸附热在19.3 ~25.5kJ/mol 范围内;与 CH4相比,CO2在 MIL-101 上的表面自由结合能更高;298K、250kPa时,MIL-101 对 CO2的吸附选择性指数为 5.6;随着压力的增大, CO2的吸附选择性逐渐减小;随着混合气中 CO2浓度的下降, CO2的吸附选择性上升.

关键词: 甲烷, 二氧化碳, MIL-101 多孔材料, 理想吸附溶液理论, 吸附选择性, 吸附等温线

Abstract:

In this paper,the adsorption isotherms of CH4 and CO2 on MIL-101 were obtained by means of the gravi-metric method at 298,303,308 and 313K,and the corresponding isosteric adsorption heat was estimated.Then,the pure gas adsorption was calculated by using the DL- IAST model,and the adsorption selectivity of CO2 on MIL-101was discussed.The results show that (1) the adsorption capacity of pure CO2 on MIL-101 is up to 14.51mmol/g at298K and 2500kPa,which is much higher than that on activated carbon,zeolite and molecular sieve under similarconditions; (2) the isotherms of pure CO2 and CH4 well accord with the Double- Langmuir model,which shows thepresence of two adsorption sites; (3) the isosteric adsorption heat of CO2 on MIL-101 ranges from 19,3 to 25,5kJ/mol;(4) as compared with CH 4 ,CO2 is of higher surface free energy for its interaction with the framework of MIL-101;(5) the adsorption selectivity index of CO2 over CH4 on MIL-101 is up to 5.6 at 298K and 250kPa; and (6) theadsorption selectivity of CO2 over CH4 gradually decreases with the increase of pressure and the concentration of CO2 in CH4 /CO2 mixture.

Key words: methane, carbon dioxide, porous material MIL-101, ideal adsorbed solution theory, adsorption selec-tivity, adsorption isotherm

中图分类号: