13X分子筛对低质量浓度C3F8的吸附性能分析

doi:10.12141/j.issn.1000-565X.220118

华南理工大学学报(自然科学版) ›› 2023, Vol. 51 ›› Issue (3): 74-82.doi: 10.12141/j.issn.1000-565X.220118

所属专题： 2023年化学化工

13X分子筛对低质量浓度C₃F₈的吸附性能分析

袁文辉¹ 叶招春¹ 李莉²朱峰³

^1.华南理工大学化学与化工学院，广东广州 510640
^2.华南理工大学环境与能源学院，广东广州 510006
^3.安徽新力电业科技咨询有限责任公司，安徽合肥 230601

收稿日期:2022-03-14 出版日期:2023-03-25 发布日期:2022-05-13
通信作者: 袁文辉（1969-），男，博士，教授，主要从事化工吸附分离研究。 E-mail:cewhyuan@scut.edu.cn
作者简介:袁文辉（1969-），男，博士，教授，主要从事化工吸附分离研究。
基金资助:
国家自然科学基金资助项目(22075089)

Analysis of Adsorption Performance of 13X Molecular Sieve for Low Concentration C₃F₈

YUAN Wenhui¹ YE Zhaochun¹ LI Li² ZHU Feng³

^1.School of Chemistry and Chemical Engineering, South China University of Technology, Guangzhou 510640, Guangdong, China
^2.School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, Guangdong, China
^3.Anhui XinLi Electric Technology Consulting Co. , Ltd. , Hefei 230601, Anhui, China

Received:2022-03-14 Online:2023-03-25 Published:2022-05-13
Contact: 袁文辉（1969-），男，博士，教授，主要从事化工吸附分离研究。 E-mail:cewhyuan@scut.edu.cn
About author:袁文辉（1969-），男，博士，教授，主要从事化工吸附分离研究。
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(22075089)

摘要/Abstract

摘要：

电子工业中八氟丙烷（C₃F₈）的存在会影响六氟化硫（SF₆）气体的灭弧和绝缘性能，需要对C₃F₈进行分离，而目前深冷分离法无法将低浓度C₃F₈除尽，运用吸附分离法进行C₃F₈吸附的研究报道也还较少。文中采用已经商用的13X分子筛对低浓度C₃F₈进行吸附，模拟工业上的固定床吸附实验，测量电气行业中的C₃F₈在13X分子筛上的动态吸附性能，并研究了商用13X分子筛对低浓度C₃F₈（ppm级）的吸附透过曲线随进气流量、进气C₃F₈质量浓度和吸附温度的变化规律，分析各因素的影响程度。绘制C₃F₈吸附透过曲线，通过吸附透过曲线进行吸附平衡模型预测和动力学模型的拟合，分析了13X分子筛对低浓度C₃F₈的吸附行为和机理。结果表明，吸附量随C₃F₈质量浓度的增加而增大，随入口流量和吸附温度的增加而减小；3种因素的影响程度为进气质量浓度>温度>进气流量。吸附平衡模型结果符合Langmuir等温吸附模型，相关度达到0.999 3，动力学吸附模型符合拟一级动力学模型，表明13X分子筛对C₃F₈的吸附为物理吸附。在温度为30 ℃、进气流量为1.2 L/min、压力为0.12 MPa、C₃F₈气体质量浓度为459 mg/L（即ppm级）时，13X分子筛对C₃F₈的动态吸附可达到5.428 mmol/g，为工业上运用吸附脱除C₃F₈工艺提供了数据参考。

关键词: C₃F₈, 固定床吸附, 13X分子筛, 透过曲线, Langmuir吸附

Abstract:

The presence of perfluoropropane (C₃F₈) in the electronics industry will affect the arcing and insulation performance of sulfur hexafluoride (SF₆) gas, it is necessary to separate C₃F₈. However, at present, C₃F₈ of low concentration can not be removed through cryoscopic separation method, and the research reports about using adsorption separation method for the adsorption of C₃F₈ are still few. This paper used the commercial 13X molecular sieve for adsorption of low concentration C₃F₈. As well, it simulated the industrial fisxed bed adsorption experiment and measured the dynamic adsorption performance of C₃F₈ on 13X molecular sieve. The breakthrough curve of commercial 13X molecular sieve for low concentration of C₃F₈ (ppm) was studied with the change of inlet flow rate, inlet C₃F₈ mass concentration and adsorption temperature, and the influence degree of each factor was analyzed. The adsorption equilibrium model and kinetic model were fitted by adsorption transmission curve to analyze the adsorption behavior and mechanism of 13X molecular sieve for low concentration of C₃F₈. The results show that the influence of these three factors orders as follows: inlet gas mass concentration > temperature > inlet flow rate. The adsorption equilibrium model accords with the Langmuir isothermal adsorption model, and the kinetic adsorption model accords with the pseudo-first-order kinetic model. When the temperature is 30 ℃, the inlet flow rate is 1.2 L/min, the pressure is 0.12 MPa, and the mass concentration of C₃F₈ gas is 459 mg/L (ppm), the dynamic adsorption of C₃F₈ by 13X molecular sieve can reach 5.428 mmol/g, which provides data reference for the industrial adsorption process of C₃F₈.

Key words: C₃F₈, fixed bed adsorption, 13X molecular sieve, breakthrough curve, Langmuir adsorption

中图分类号:

TQ028.2

袁文辉, 叶招春, 李莉, 等. 13X分子筛对低质量浓度C₃F₈的吸附性能分析[J]. 华南理工大学学报(自然科学版), 2023, 51(3): 74-82.

YUAN Wenhui, YE Zhaochun, LI Li, et al. Analysis of Adsorption Performance of 13X Molecular Sieve for Low Concentration C₃F₈[J]. Journal of South China University of Technology(Natural Science Edition), 2023, 51(3): 74-82.

图/表 16

图1

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表1

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图9

表7

参考文献 32

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F/（L·min^-1）	t_b/min	t_s/min	$L M T Z$ /cm	N/（mmol·g^-1）
1.2	32.0	67	21.21	5.428
1.5	24.0	58	24.88	5.084
1.8	17.0	42	25.42	4.336
2.1	14.5	36	25.54	4.298

ρ₀/（mg·L^-1）	t_b/min	t_s/min	L_MTZ/cm	N/（mmol·g^-1）
111	30	68	23.27	1.230
274	29	67	23.75	2.979
459	32	60	18.26	5.428
645	30	55	17.65	7.159

吸附剂	平均孔径/nm	C₃F₈动态吸附容量/（mmol·g^-1）
粉末多孔碳	0.43	3.147^［24］
MS-10A	1.01	0.074^［25］
γ-Al₂O₃	0.71	0.002^［26］
13X分子筛（本实验）	14.20	5.428

模型	相关参数	参数值	R²
Langmuir	$q m /$ （mg·g^-1）	7 109.4	0.999 3
Langmuir	b/（L·mg^-1）	0.047	0.999 3
Freundlich	$K e$	6.458	0.997 6
Freundlich	n	1.164	0.997 6

动力学模型	相关参数	数值
$l n q e - q t q e = - K t$	K/min^-1	0.037
	q_e/（mg·g^-1）	1 224.780
	R²	0.979
$t q t - t q e = 1 K q e 2$	K/（10^-4 min^-1）	0.312
	q_e/（mg·g^-1）	1 224.780
	R²	0.825

13X分子筛对低质量浓度C₃F₈的吸附性能分析

Analysis of Adsorption Performance of 13X Molecular Sieve for Low Concentration C₃F₈

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θ/℃	t_b/min	t_s/min	L_MTZ/cm	N/（mmol·g^-1）
20	47	96	20.56	7.969
25	40	77	18.97	6.278
30	32	60	18.26	5.428
35	24	40	15.00	3.909

ΔG/（kJ·mol^-1）				ΔH/ （kJ·mol^-1）	ΔS/ （J·mol^-1）
25 ℃	30 ℃	35 ℃	40 ℃	ΔH/ （kJ·mol^-1）	ΔS/ （J·mol^-1）
-3.56	-3.11	-2.57	-1.68	-39.71	-123.053

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